2006年4月，出演动画《魔女之刃》中残暴的“玛莉亚”一角。7月，在校园情感动画《娇蛮之吻》中饰演责任感强又十分认真的“近卫素奈绪”。

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2007年3月3日，凭借歌曲《Justice to Believe》获得第1回声优奖歌唱奖。4月，出演《魔法少女奈叶StrikerS》中“菲特·泰斯特罗莎·哈拉温”一角。10月，为动画《南家三姐妹》中“南冬马”一角配音。同月，在动画《守护甜心！》中出演傲娇好强的女主角“月咏歌呗”，并因此于12月19日以该角色的名义发行单曲《迷宫バタフライ》。

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2008年1月，继续出演校园动画《南家三姐妹～再来一碗～》中的“南冬马”一角。4月，在动画《恶作剧之吻》中饰演开朗乐观的女主角“相原琴子”。10月11日，参演舞台剧《疾风奈奈》并演唱了两首演歌。12月，出演系列剧场版《空之境界》中第六部《空之境界：第六章忘却录音》，并在该剧场版中主演“黄路美沙夜”一角。

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2009年1月，水树奈奈先出演动画《白色相簿》中表面强硬冷漠但内心温柔善良的“绪方理奈”一角，再在动画《南家三姐妹欢迎回家》继续出演“南冬马”一角，另外她又在动画《背骑少女》中出演文静内向、内心坚强的“尾形琳”一角。